Composition du jury

M. Sébastien GAUTHIER, CEMES, Directeur de thèse
M. David MARTROU, CEMES, Co-Encadrant
M. Christian LOPPACHER, IM2NP, Rapporteur
M. Fabrice SEMOND, CRHEA, Examinateur
M. Bruno DAUDIN, Institut Neel, Rapporteur
M. Michel GOIRAN, LNCMI-T, Examinateur
M. Thomas LEONI, CINaM, Invité

Résumé

Cette thèse se situe dans le cadre d'un projet qui vise la miniaturisation de circuits électroniques en réalisant une unité de calcul constituée d'une molécule connectée à des électrodes mésoscopiques. La première étape pour réaliser un tel dispositif est de choisir une surface qui soit isolante, afin de découpler les états électroniques de la molécule de ceux du substrat et sur laquelle il soit possible de faire croître des îlots métalliques « 2D », c'est-à-dire suffisamment minces et étendus pour réaliser les électrodes mésoscopiques. Des études sur des molécules uniques sur des cristaux ioniques tels que le KBr ont déjà été réalisées mais ces surfaces ne sont pas adaptées à la croissance d'îlots métalliques 2D. De fait, il existe très peu de couples isolant/métal qui présentent ces caractéristiques et l'un des enjeux de cette thèse était de trouver un tel système. Notre choix s'est porté sur le nitrure d'aluminium (AlN), en raison de sa grande énergie de bande interdite (6,2 eV) et de sa similarité avec le GaN (3,4 eV) sur lequel il est possible de faire croitre des îlots 2D de magnésium, comme l'a montré un travail récent.

De par leurs propriétés exceptionnelles, le nitrure d'aluminium (AlN) et les semi-conducteurs III-V (Ga, In)N ont été, durant ces deux dernières décades, au centre de nombreuses études et développements technologiques. Ils sont aujourd'hui largement utilisés dans l'industrie pour leurs propriétés électroniques et optoélectroniques. L'optimisation du nitrure de gallium (GaN) pour son utilisation dans les diodes électroluminescentes (LED) bleues a d'ailleurs été récompensée par le prix Nobel de physique 2014.

Le caractère isolant de l'AlN interdit sa caractérisation par microscopie à effet tunnel et les outils tels que le microscope à force atomique (AFM) opérant à l'air se révèlent souvent limités pour caractériser précisément ces surfaces.

Introduit par Albrecht en 1991, l'AFM en mode non contact (NC-AFM) est maintenant connu pour sa capacité à fournir des images à résolution atomique de surfaces isolantes ou semi-conductrices à grand gap et se révèle ainsi être un outil puissant pour étudier la surface d'AlN. La microscopie à sonde de Kelvin (KPFM), technique complémentaire du NC-AFM, permet quant à elle de caractériser certaines des propriétés électriques de surface.

Le travail présenté dans cette thèse porte sur la réalisation par épitaxie par jets moléculaire de films minces d'AlN sur substrats de silicium (Si(111)) et de carbure de silicium (SiC(0001)) et sur la croissance de métaux (In et Mg) sur ces films ainsi que leur étude par NC-AFM et KPFM sous ultra vide. Cette étude NC-AFM et KPFM est la première à ce jour sur ce type de systèmes.

Elle a permis de concevoir et d'adapter les protocoles de croissance afin d'améliorer la qualité cristalline des films au-delà de l'état de l'art. Ils présentent maintenant des surfaces adaptées au dépôt d'ilots métalliques et de molécules et l'origine des défauts est mieux comprise.

Des calculs théoriques réalisés en collaboration ont permis d'obtenir de façon reproductible une reconstruction de surface (2x2) de l'AlN, pour laquelle la surface est terminée par une couche d'atomes d'azote. De par sa configuration, cette reconstruction est adaptée au dépôt de molécule et d'îlots métalliques. Les études NC-AFM à résolution atomique confirment la présence de cette reconstruction de surface.

Deux métaux (In et Mg) ont été déposés sur des films d'AlN et les îlots créés étudiés par NC-AFM et KPFM. La croissance pour ces deux métaux s'effectue selon un mode appelé réactif, où une première couche formée par la réaction des atomes métalliques incidents avec les atomes d'azote de surface se forme, suivie par la formation d'îlots 3D pour l'indium et 2D pour le magnésium.

Ce travail de thèse a permis de d'identifier le système Mg/AlN(0001) comme très prometteur pour la fabrication de microélectrodes pour l'adressage électrique de nano-objets tels que des molécules, en géométrie planaire.